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水系锌离子电池（AZIBs）因其具有内在安全性、低成本和可扩展性等吸引人的优势而越来越受到大规模储能系统的关注。不幸的是，锌负极上的水诱导的寄生反应和枝晶生长严重阻碍了AZIBs的进一步发展。
近日，广西大学何会兵教授将硫脲添加剂引入到ZnSO4电解液中，以构建独特的金属-分子界面，同时调节Zn负极界面化学和本体电解液环境。实验结果和理论计算表明，所形成的金属–分子界面不仅可以作为缓蚀剂来缓解水引起的副反应，而且还可以作为Zn2+离子调节剂促进Zn的均匀沉积，从而实现无腐蚀–无枝晶锌负极。因此，Zn|Zn对称电池在1 mA cm-2和1 mAh cm-2下具有1200小时的延长寿命，在10 mA cm-2下具有3000 mAh cm-2的高累积容量。此外，当与V2O5正极配对时，Zn|V2O5全电池在1 A g–1下循环1000次后可提供76.0%的高容量保持率。总之，这项工作可能为探索调节锌负极/电解液界面和本体电解液结构的有效策略带来一些新的见解，以实现高性能可充电锌金属电池。
文章要点：
1. 这项工作开发了一种简便的电解液工程策略，其中将典型的工业电沉积光亮剂硫脲(TU)引入到常规ZnSO4电解液中，以形成金属-分子界面来调节锌电极界面化学和本体电解液环境。
2. 由于TU分子中的S原子与锌金属负极的锌原子之间的强相互作用，形成了水排斥界面以降低与锌金属负极的水反应性。此外，N和S元素上的长对电子使TU具有良好的Zn亲和力，能够为Zn2+提供丰富的配位位点，从而调节配位环境并加速水合Zn(H2O)62+的脱溶剂化过程，进而提高Zn沉积量。
3. 这种独特的金属-分子界面不仅可以作为缓蚀剂来抑制水引起的副反应，从而形成无腐蚀的锌负极，而且还可以作为离子调节剂来调节Zn2+的脱溶剂化过程，从而实现无枝晶锌负极。
4. 利用所制备的金属-分子界面的这些优势，Zn|Zn对称电池和Zn|V2O5全电池在使用含有超少量（5 mM）TU 添加剂的电解液时都表现出优异的电化学性能。该策略为可充金属电池中可逆金属负极构建金属-分子界面开辟了一条新途径。
图1 TU分子在Zn负极上的吸收行为
图2 含/不含TU电解液中锌金属负极的电化学表征
图3 含/不含TU电解液中锌沉积行为的研究
图4 锌金属负极的电化学可逆性和稳定性
图5 V2O5|Zn全电池性能
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202206695
来源：高分子科学前沿
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